Прорыв в решении проблемы жидких радиоактивных отходов

Доклад члена-корреспондента Российской академии наук, главного научного сотрудника (советника РАН) Института металлургии Уральского отделения РАН, доктора химических наук, профессора Владимира Фёдоровича Балакирева и профессора кафедры «Теоретические основы электротехники» Южно-Уральского государственного университета, доктора физико-математических наук Валерия Вадимовича Крымского «Электроимпульсная дезактивация радиоактивных растворов» на конференции «Холодному синтезу — 30 лет: итоги и перспективы», прошедшей 23 марта 2019 года в Москве.

* * *

1. Введение

В настоящее время перспективным направлением дезактивации радиоактивных отходов является использование мощных энергетических воздействий. Из значимых работ следует отметить преобразование изотопа йод-129 (¹²⁹J) с периодом полураспада 15,7 млн лет в изотоп ¹²⁸J с периодом полураспада 27 мин [1]. Преобразование осуществлено импульсным лазером мощностью 360 Дж с длительностью импульса 0,7 пс. По оценкам авторов, плотность мощности в пучке составила 10²⁰ Вт/см². Каждый лазерный импульс производит 3×10⁶ ядер ¹²⁸J.

В работах [2, 3] описано совместное воздействие ультразвуковых колебаний и мощного потока нейтронов на ацетон из дейтерия и водорода. Экспериментальные результаты можно трактовать как преобразование дейтерия в тритий под действием кавитации.

В работах А. Ф. Кладова [4, 5] предложен способ уменьшения активности радионуклидов с использованием механической активации. Требуемая интенсивность колебаний должна составлять более 1МВт/м². Лабораторная установка состоит из гидродинамического генератора звука роторного типа, питаемая от двигателя мощностью 15 кВт. Частота колебаний — 5,9·10³ Гц, рабочее давление — 1 МПа, объем активной зоны обработки 250 см³. Конструкция активатора подробно описана в патенте [5].

На этой установке исследовался раствор хлорида цезия-137 (¹³⁷Cs). В начале опыта была проверена сорбционная характеристика установки. Вклад сорбционной составляющей составил не более 1%. За 20 часов работы установки уменьшение активности раствора составило более чем 60%.

В работе [6] приведены экспериментальные результаты β^— распада под действием внешних полей абсолютно стабильных атомов диспрозия-163 (¹⁶³Dy) и иридия-193 (¹⁹³Ir). Определено время их полураспада.

В работе [7] подробно описан метод воздействия лазерного луча на растворы радионуклидов. Суть метода заключается в воздействии лазерного луча на поглощающую мишень, которая находится в прозрачном водном растворе с радионуклидом. В воду переходят наночастицы золота, которые выбиваются из металлической мишени. Эти частицы ускоряют распад радионуклидов. Исследованы радионуклиды из семейства ¹³⁷Cs и урана-238 (²³⁸U) с мишенью в виде золотой пластины. Энергия лазера 2 мДж за импульс, длительность импульса — 10 нс, частота повторения — 10 кГц. Время облучения — 10 часов. Луч лазера сканирует по кювете с раствором ¹³⁷Cs. За время облучения концентрация ¹³⁷Cs уменьшается на 5% и далее остается постоянной в течение 15 часов. Формально уменьшение концентрации за время облучения эквивалентно ускорению распада в 1200 раз. Этот метод может использоваться только для малых объёмов раствора.

Приведенные примеры показывают возможность изменения изотопных свойств элементов под внешним энергетическим воздействием.

* * *

2. Экспериментальное оборудование

Важной особенностью наших исследований является использование однополярных импульсов тока положительных или отрицательных. Импульс тока имеет треугольную форму с коротким передним фронтом. Типичные параметры импульса: длительность — 1 нс, фронт — 0,1 нс, амплитуда 6−15 кВ, частота 1 кГц. Мы назвали наши импульсы «наносекундные электромагнитные импульсы» (НЭМИ).

В своих исследованиях мы использовали генераторы с энергией одного импульса до 10^-2 Дж. Поэтому энергетические эффекты типа значительного повышения температуры после действия импульсов не наблюдались. При этом импульсные мощности достигают 10 МВт и более.

Отличительной особенностью всех используемых генераторов является малая потребляемая от сети мощность 30−50 Вт и малые габариты.

Для экспериментальных исследований растворов применялись следующие типы излучателей. Излучатель «стержень в стакане» содержит круглый стержень из меди или стержень с серебряным покрытием. Этот стержень погружается в стакан с жидкостью. Со стержнем соединяется вывод центральной жилы кабеля генератора. Вывод оплетки кабеля соединяется со стаканом, если он изготовлен из металла. Если стакан из стекла, то он помещается в экран из медной фольги. С этим экраном соединяется вывод от оплетки кабеля. Для более эффективной работы диаметры стержня и стакана должны находиться в определенной пропорции, которая зависит от свойств облучаемой жидкости.

Для больших количеств облучаемой жидкости используется установка проточного типа (патент РФ № 2531814). Установка состоит из двух коаксиальных цилиндров, выполненных из меди. На внутренний цилиндр намотана диэлектрическая трубка (шланг), по которой протекает радиоактивный раствор. Каждый из цилиндров соединен с одним из выводов генератора. Скорость подачи раствора регулируется внешним насосом и достигает 2,1 л/мин. В этой установке соблюдается требование безопасности обслуживающего персонала.

Опыты по воздействию НЭМИ на радионуклиды проводились в лаборатории радиационного контроля Челябинского отделения филиала «Уральский территориальный округ» ФГУП «РосРАО». Лаборатория аккредитована в системе «Росаккредитация». Для измерений активности растворов использовались гамма-спектрометрическая установка типа ГАММА-1П с германиевым диффузионно-дрейфовым детектором типа ДГДК-150В, альфа-спектрометрический комплекс СЭА-13П с кремниевым детектором Д30А и радиометрическая малофоновая установка УМФ-2000. Отбор проб проводится согласно действующей нормативной документации. Особенности отбора проб и методики измерения их активности будут указаны в каждом из проводимых опытов.

* * *

3. Облучение растворов с радионуклидом ⁹⁰Sr

Ниже приведены результаты обработки модельных растворов с радионуклидом стронций-90 (⁹⁰Sr). Изотоп ⁹⁰Sr относится к радионуклидам с основным β^- распадом, период полураспада — 28 лет. Всегда содержится совместно с изотопом иттриум-90 (⁹⁰Y), но для упрощения записи будем писать только ⁹⁰Sr.

Опыт 1. Проводилось облучение модельных растворов ⁹⁰Sr при различных значениях рН. Облучение НЭМИ проводилось в пластмассовом сосуде. Облучатель «стержень в стакане». Объём раствора 0,5 л. Генератор типа GNP, амплитуда импульсов 5 кВ, частота повторения импульсов 1 кГц. Время облучения 20 мин. Снижение рН проводилось добавлением HNO₃, повышение — добавлением NaOH.

Измерение активности раствора проводилось по стандартной методике. Результаты измерения активности проб приведены в Таблице 1.

Таблица 1. Удельная активность ⁹⁰Sr, N — N_фон, имп/с

Из этой таблицы видно, что происходит значительное уменьшение удельной активности раствора ⁹⁰Sr при больших значениях рН.

Опыт 2. Использовалась установка проточного типа. Подготовлен раствор азотнокислого стронция объемом 3,5 л со значением рН=6. Раствор заливался в расходную емкость, затем включался генератор. Для облучения использовался ФИД-генератор с амплитудой 15 кВ частотой повторения импульсов 1 кГц. Скорость обработки 2,1 л/мин. Время прохождения раствора через установку 2 мин.

Измерение активности растворов проводилось по стандартной методике. Из анализируемого раствора мерной мензуркой отбиралась проба объёмом 1,5 мл. Проба помещалась на подложку и высушивалась. Далее подложка помещалась в измерительную камеру прибора УМФ-2000. Проводилось четырехкратное измерение скорости счета по β-активности в течение 1000 с. Одновременно производилось измерение фоновой активности. Отбор исходной пробы проводился из подготовленного раствора. Отбор облученной пробы производился из приемной емкости.

Для проведения повторного прогона раствора оставшийся раствор из расходной емкости сливался, установка промывалась проточной водой и проводилось повторное облучение раствора по вышеизложенной методике. Всего проводилось три прогона. Для проведения повторных измерений активности облученных растворов через 1,3 и 6 суток были отобраны пробы объемом 50 мл и помещены в сосуды с притертой пробкой. Из этих сосудов отбирались пробы по 1,5 мл для измерения активности. Результаты измерения активностей проб исходного и облученных растворов приведены в таблице 2.

Таблица 2. Активность проб растворов ⁹⁰Sr, имп/с

Проба, время

Изменение

Исходная

1 прогон

2 прогона

3 прогона

0

абсолютн.

7,45 ± 0,12

8,70 ± 0,13

7,61 ± 0,12

7,23 ± 0,18

% к исходн.

+16

+1

-3

1 сут

абсолютн.

-

6,70 ± 0,11

6,33 ± 0,11

6,72 ± 0,11

% к исходн.

-10

-15

-10

3 сут

абсолютн.

-

-

6,72 ± 0,11

6,86 ± 0,11

% к исходн.

-

-10

-8

6 сут

абсолютн.

-

5,98 ± 0,10

6,93 ± 0,11

6,95 ± 0,11

% к исходн.

-20

-7

-13

Из таблицы видно, что увеличение количества прогонов мало изменяет активность растворов сразу после облучения. Значительное уменьшение активности на 20% происходит в растворе после одного прогона спустя 6 суток после обработки.

Сравнивая все опыты с радионуклидом ⁹⁰Sr, можно сделать следующие выводы: форма сосудов и тип облучателя оказывают влияние на уменьшение активности раствора; во всех опытах сорбционная составляющая значительно меньше изменения активности раствора; влияние амплитуды импульсов незначительно, влияние величины рН — значительно.

После обработки НЭМИ растворов со средним значением рН можно получить снижение активности раствора на 15−20% без учета средней сорбционной составляющей ≈5%. При больших значениях рН возможно снижение активности на 60−80%.

* * *

4. Облучение растворов с радионуклидом ¹³⁷Cs

Элемент ¹³⁷Cs относится к радионуклидам с основным β^- распадом (95%), имеется небольшой уровень γ-излучения. Период полураспада — 30 лет.

Опыт 1. Облучение водного раствора с радионуклидами ¹³⁷Cs на установке «стержень в стакане» проводилось в металлическом сосуде. Объем раствора 600 мл. Параметры импульсов: амплитуда 10 кВ, частота повторения 1 кГц. Время облучения 15 мин. Начальное значение рН=10. Измерение активности проводилось на гамма-спектрометре непосредственно в металлическом сосуде до и после облучения.

Удельная активность раствора до облучения составила 1780±8% Бк/л, после облучения — 1440±8% Бк/л, то есть уменьшилась на 15%.

Опыт 2. Облучение растворов проводилось в установке проточного типа. Подготовлен раствор хлористого цезия объемом 3,5 л со значением рН=6. Раствор заливался в расходную емкость, затем включался генератор. Для облучения использовался генератор с амплитудой импульсов 15 кВ, частотой повторения 1 кГц. Скорость обработки 2,1 л/мин. Время прохождения раствора через установку 2 мин.

Измерение активности растворов проводилось по стандартной методике на гамма-спектрометре ГАМММА-1П. Сосуд с 50 мл исходного раствора ¹³⁷Cs помещался непосредственно в измерительную камеру спектрометра. Затем проводилось облучение раствора. После чего из приемной емкости 50 мл облученного раствора переливали в такой же сосуд, который вновь помещался в измерительную камеру. После отбора пробы исходного и облученного растворов были оставлены в этих же сосудах закрытыми плотной пробкой для проведения повторных измерений активности через 1, 3 и 6 суток. Значения активностей исходного и облученных растворов приведены в Таблице 3. Повторные прогоны осуществлялись аналогично первому после отбора пробы для измерения активности.

Из таблицы видно, что после первого прогона происходит уменьшение активности раствора на 40%. Уменьшение активности растворов после второго и третьего прогонов не происходит. Уменьшенное после первого прогона значение активности раствора сохраняется через 1, 3 и 6 суток.

Таблица 3. Активность растворов цезия, кБк/л

В заключение отметим следующее. При облучении растворов с радионуклидом ¹³⁷Cs исследовалось влияние формы сосудов, типов облучателей, амплитуды и частоты повторения импульсов, влияние величины рН раствора, влияние добавок различных солей. Всего проведено более 50 опытов. Сорбционная составляющая в этих опытах не исследовалась, поскольку измерение активности чаще всего проводилось в одном и том же сосуде до и после облучения раствора.

Наиболее интересные результаты получены на установке проточного типа. Уменьшение активности на 40% за время прохождения раствора через установку ≈2 мин приближает изменение активности за время, равное периоду полураспада (50%). Это означает, что вместо 30 лет мы имеем минуты. На этой же установке получен принципиально новый результат: ограничение изменения активности раствора независимо от количества прогонов через установку.

* * *

5. Заключение

Проведенные экспериментальные исследования показали, что обработка водных растворов ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs мощными наносекундными электромагнитными импульсами позволяет существенно и за малое время снизить активность растворов большого объема. Предложенная конструкция установки проточного типа допускает сравнительно простое увеличение объема обрабатываемого раствора до 50−100 л/мин.

Более подробно результаты воздействия НЭМИ на радионуклиды ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs,²³⁸Pu, ²²⁶Ra, ²³⁵U, ²³²Thи ⁴⁰K приведены в нашей книге [1].

* * *

Литература

1. В.В. Крымский, В.Ф. Балакирев, Н.В. Плотникова. Дезактивация радиоактивных отходов. Под редакцией академика РАН Л. А. Смирнова. — Челябинск: Издательский центр ЮУрГУ, 2018. — 70 с.

2. Taleyarhan R.P., West C. et al. //Science, 2002. V.295. P. 1868−1873.

3. Нигматулин Р.И., Талейархан Р.П., Лэхи Р.Т. Термоядерный синтез на основе дейтерия при акустической кавитации // Вестник Академии наук РБ, 2002. Т.7. №4. С.3−25.

4. Кладов А.Ф. Кавитационная деструкция материи.

5. Пат. 2 085 273 Российская Федерация, B 01 F 7/00, B 01 F 11/02 Ультразвуковой активатор / В.Ф.Кладов. — № 95 109 892/25; заявл. 20.04.95; опубл. 27.07.97, Бюл. №24.

6. Jung M., Bosch F., Beckert K., et al. First observation of bound-state β-decay // Phys. Rev. Lett. 69. № 15. 1992. Р. 2164−2167.

7. Андреев, С.Н., Шафеев, Г.А. Нелинейное тушение радиоактивности водных растворов солей нуклидов при лазерной абляции наночастиц металлов // Рэнсит, 2017. Т. 9(1). С. 65−73.